Aiysha Hart übernahm zu Beginn ihrer Karriere mehrere Nebenrollen, unter anderem an der Seite von Paddy Considine in Honour, Keira Knightley in Colette, Riz Ahmed in Mogul Mowgli und Shia LaBeouf in Salvable. Eine größere Rolle spielte sie im Actionfilm Desert Warrior an der Seite von Anthony Mackie, doch besonders auf dem kleinen Bildschirm konnte Hart Eindruck hinterlassen. Mit Serien wie Atlantis, New Blood, Line of Duty, A Discovery of Witches, We Are Lady Parts und Down Cemetery Road hat sie sich eine beachtliche Liste an TV-Credits aufgebaut.